2006/07赛季，穆里尼奥带领切尔西于足总杯决赛中以一比零击败曼联夺得冠军，夺得赴英执教以来首个足总杯冠军，欧冠赛场半决赛切尔西两回合一比一战平利物浦，点球大战惜败，穆里尼奥带领的蓝军再次无缘欧冠决赛。
2007年9月19日欧冠小组赛切尔西一比一战平罗森博格队，成为穆里尼奥下课的导火线，二十日切尔西官方正式宣布与穆里尼奥和平解约。穆里尼奥在2004年至2007年三年内为切尔西带来了两座英超冠军、一座足总杯冠军和一座联赛杯冠军以及一座社区盾杯冠军。
2008年6月2日穆里尼奥经过近一年的休整后，正式取代曼奇尼成为意甲豪门国际米兰新主帅，双方签约三年合同年薪九百万欧元，穆里尼奥成为意甲历史上最高薪及当时意甲唯一一位外籍教练。
2008/09赛季穆里尼奥很快带领国米在意大利超级杯决赛中点球战胜罗马夺得第一个冠军。并夺得俱乐部历史上第十七个意甲联赛冠军。2009/10赛季穆里尼奥带领国际米兰蝉联意甲联赛冠军，并夺得意大利杯冠军。欧冠赛场穆里尼奥带领的国米大放异彩，八分之一决赛以总比分三比一击败安切洛蒂的带领下前雇主英超冠军切尔西，四分之一决赛两回合总比分二比零击退俄超莫斯科中央陆军，半决赛面对卫冕冠军巴塞罗那，穆里尼奥首回合在主场三比一逆转取胜，第二回在诺坎普体育场于大部份时间只剩十人应战的情况下，成功以总比数三比二淘汰巴萨，带领国米时隔三十八年再次晋级欧洲冠军联赛决赛，在2010年5月22日的欧冠决赛中，国米以二比零击败拜仁慕尼黑夺得冠军，国米成为意大利有史以来的首支三冠王球队。穆里尼奥也当选意大利足协评选意甲赛季最佳教练。赛季结束后穆里尼奥功成身退，告别了了国际米兰。
2010年5月29日皇家马德里足球俱乐部官方宣布穆里尼奥成为球队新主帅，2010/11赛季穆里尼奥执教皇马的第一个赛季，球队在各条战线被巴塞罗那全面压制，联赛屈居亚军，欧洲冠军联赛半决赛同样负于巴萨被淘汰，但皇马在西班牙国王杯决赛中皇马一比零战胜巴萨了夺得了一个弥足珍贵冠军。
2011/12赛季皇马尽管在国王杯四分之一决赛被巴塞罗那淘汰，欧冠半决赛互射点惜败于于拜仁慕尼黑，但是球队在联赛中表现出色，迅速占据积分榜头名，并逐渐拉开与第二名巴塞罗那的积分差距，2012年5月2日穆里尼奥带领皇家马德里提前两轮夺得了2011/12赛季
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